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Você já deve ter uma conta da Microsoft para isso, certo?
Então, quando você o instalou ele deve ter criado uma pasta chamada Skydrive (nome padrão) nos seus documentos. Os arquivos que você colocar/excluir nesta pasta e as pastas que você criar/excluir lá dentro serão sincronizados no seu Skydrive.

Olha, o Skydrive é um pendrive virtual, com capacidade de armazenamento de 7GB, é inteiramente gratuito e funciona como um pendrive convencional, mais ele é virtual. Para usa-lo basta logar com a sua conta de email (outlook ou hotmail ou live) e clicar na opção Skydrive e depois opte por compartilhar o arquivo, ou então descarregar o arquivo, e então ele ficará salvo.

Hebertty, seguem uma série de tutoriais sobre ele:

http://www.techtudo.com.br/artigos/noticia/2011/06/windows-live-skydrive-armazenamento-online-e-gratuito.html

http://www.techtudo.com.br/dicas-e-tutoriais/noticia/2012/03/como-usar-o-skydrive-no-windows-8.html

http://www.techtudo.com.br/noticias/noticia/2011/12/microsoft-lanca-aplicativo-do-skydrive-para-ios-e-windows-phone.html